
第一作者:高瑞良
通讯作者:王勇
文章名称:《Noble Metal-Free Low-Temperature Aromatization of Polyethylene Waste for High-Quality Fuel Production》
影响因子:16.9
01老师简介
王勇老师是浙江大学特聘教授,博士生导师,催化研究所所长。国家重点研发计划项目科学家、国家优秀青年基金及杰出青年基金获得者。荣获第九届中国催化青年奖、青山科技奖及侯德榜化工科技-创新奖等荣誉。作为项目负责人先后承担多项国家及省部级项目,如国家自然科学基金优秀青年基金、面上项目以及浙江省杰出青年基金和重点基金等项目。王勇老师课题组致力于工业催化剂的研发,特别是基于多孔炭及金属氧化物的负载型工业催化剂的开发及相关反应机理的研究,所研发的多个催化剂在工业上得到应用, 产生了显著的经济和社会效益。在Chem., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表SCI论文200余篇。入选“高被引学者"名单,研究成果荣获中国石油与化学工业联合会“发明特等奖"、浙江省技术发明一等奖和自然科学一等奖以及浙江省知识产权一等奖等荣誉。
02论文亮点/摘要
2019年 世界塑料年产量已达3.68亿吨,预计未来二十年将翻倍。由于废旧聚烯烃(如PE、PP)化学性质稳定,回收困难,大部分被填埋或泄漏到自然环境中,对生态和人类健康构成严重威胁。现有催化技术(如氢解、裂解)主要在400°C以下将聚烯烃转化为烷烃,所得产物通常用作燃料,但其辛烷值和能量密度相对较低。特别是航空煤油等燃料,需要含有30%-70%芳烃及环烷烃的高能量密度组分,传统低温裂解技术难以满足这一需求。
高温热裂解(>500°C)虽能生成芳烃,但伴随严重的结焦问题和低价值副产物的产生;而低温芳构化回收聚烯烃的技术虽具前景,目前仍面临芳烃选择性低、成本高等挑战。因此,开发一种无需贵金属、在较低温度下高效运行、且能高选择性生成轻质芳烃的聚烯烃升级回收技术,对于实现废塑料资源化利用与生产燃料具有重要意义。
浙江大学催化研究所王勇教授与毛善俊副研究员团队在他们之前发表论文(Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202424334)的基础上,替换掉贵金属催化剂,创新性地提出了一条全新的反应路径:在合成气气氛中,采用Zn-ZrO和ZSM-5催化体系,将PE的传统裂解与CO加氢和Prins反应相结合。在低至280℃的温和无贵金属条件下,即可使芳烃的选择性在有机产物中达到68%。其中,CO加氢的中间体——甲醛至关重要,它能够与PE裂解产生的烯烃发生Prins反应,促进活性含氧化合物和双烯中间体的生成,同时精准调控碳链长度。这一过程不仅降低了后续芳构化反应的能垒,还显著提高了芳烃选择性,实现了聚烯烃的高效、低温升级转化。
03图文解析
该工艺创新性地耦合了CO加氢与聚合物裂解过程,实现了在较低温度下高效催化聚烯烃升级转化以生产高质量燃料,并可通过调节合成气中的氢气分压或两种催化剂的比例,在79至103的理论辛烷值范围内灵活调控产物品质。程序升温表面反应(TPSR)及同位素标记实验证实,CO加氢产生的中间体甲醛会与聚烯烃裂解而来的烯烃发生偶联,并参与后续的芳构化反应。值得关注的是,若直接在反应体系中添加甲醛或甲醇以替代合成气原位生成甲醛,并未取得理想效果,这凸显了该工艺中各反应步骤之间动力学匹配的重要性。




05本文所用设备
王勇老师课题组在实验中所用磁力反应釜由科幂仪器提供,论文中也特别提到安徽科幂仪器有限公司,在此非常感谢老师对科幂仪器的选择和认可。

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